寄生反應(yīng)和枝晶生長等界面問題長期以來一直是阻礙水系鋅離子電池（AZIBs）壽命的主要障礙。尋找更有效的策略來調(diào)控高度活躍的界面仍然是AZIBs的研究重點(diǎn)。在此，我們引入了一種新型的界面靶向添加劑N-乙酰乙酰嗎啉（NHM），通過降低界面張力和修飾電雙層來提升AZIBs的性能。這種重構(gòu)導(dǎo)致了一個(gè)缺水的內(nèi)赫姆霍茲平面，從而抑制了寄生反應(yīng)，加速了界面動(dòng)力學(xué)，并促進(jìn)了鋅的均勻沉積。因此，鋅陽極展現(xiàn)出了令人印象深刻的循環(huán)耐久性，超過了3800小時(shí)的鍍覆/剝離過程，并且在60%的高放電深度（DOD）下能夠穩(wěn)定循環(huán)400小時(shí)。Zn/NH?V?O??全電池展現(xiàn)出了卓越的循環(huán)性能，在1500次循環(huán)后仍能保持80%的容量。此外，采用高載量正極（13.5 mg cm?2）的軟包電池在0.5 A g?1的條件下循環(huán)300次后仍能保持70%的容量。控制了N/P比（2.63:1）的軟包電池在130次循環(huán)后展現(xiàn)出80%的容量保持率，顯示出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。

這項(xiàng)工作這些發(fā)現(xiàn)為界面設(shè)計(jì)提供了寶貴的見解，并為增強(qiáng)AZIBs的實(shí)用性提供了有前景的策略。

【實(shí)驗(yàn)方法】

材料制備：

所有水系電解液均通過Ulupure水系統(tǒng)提供的去離子水制備。將Sinopharm生產(chǎn)的ZnSO?·7H?O溶解于去離子水中，配制成2 M ZnSO?電解液（ZSO），作為基礎(chǔ)電解液。隨后，將不同量的N-乙酰乙酰嗎啉（Macklin）粉末溶解于2 M ZnSO?電解液中，分別制得25 mM NHM電解液，接著進(jìn)行30分鐘超聲處理并持續(xù)攪拌。NH?V?O??（Maclin）的合成方法參考了先前的報(bào)道。將1.170克NH?VO?溶解在40毫升80℃的去離子水中，形成淡黃色溶液。之后，在磁力攪拌下向溶液中加入1.891克H?C?O?·2H?O固體粉末，直至溶液變?yōu)樯罹G色。將溶液轉(zhuǎn)移至50毫升高壓釜中，并置于140℃的烘箱中保持48小時(shí)。樣品自然冷卻至室溫后，收集產(chǎn)物并用去離子水反復(fù)洗滌。最后，將產(chǎn)物在60℃下干燥12小時(shí)，得到NH?V?O??。

【主要結(jié)論】

本研究探索了一種新型有機(jī)NHM添加劑，旨在增強(qiáng)陽極界面穩(wěn)定性并改善鍍覆/剝離行為。通過降低界面張力，NHM添加劑重塑了電雙層（EDL），有效限制了鋅陽極與H?O之間的接觸，從而抑制了寄生反應(yīng)。

（1）界面張力的降低還可以促進(jìn)陽極界面處均勻且致密的形核。因此，界面動(dòng)力學(xué)得到加速，鋅陽極的鍍覆/剝離可逆性顯著提高。

（2）得益于這些優(yōu)勢(shì)，鋅陽極展現(xiàn)出了令人印象深刻的循環(huán)耐久性，超過了3800小時(shí)的鍍覆/剝離過程，并且在實(shí)際60%的放電深度（DOD）下能夠穩(wěn)定循環(huán)400小時(shí)。

（3）Zn/NVO全電池展現(xiàn)出了卓越的長期循環(huán)性能，在1500次循環(huán)后穩(wěn)定保持80%的容量。

（4）此外，采用控制了N/P比（2.63:1）的Zn/NVO軟包電池在140次循環(huán)后仍能保持其初始容量的80%，顯示出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。

本研究獲得的見解為未來的界面設(shè)計(jì)研究奠定了基礎(chǔ)，為下一代儲(chǔ)能設(shè)備提供了更具經(jīng)濟(jì)性和實(shí)用性的解決方案。